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May 14, 2023

Impact de la réglementation des émissions des navires sur les changements de composition des aérosols urbains révélés par la modélisation des récepteurs et la modélisation numérique

npj Sciences du climat et de l'atmosphère

npj Climate and Atmospheric Science volume 6, Article number: 52 (2023) Citer cet article

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Divers contrôles des émissions des navires ont récemment été mis en œuvre à l'échelle locale et nationale. Cependant, il est difficile de suivre l'effet de ceux-ci sur les niveaux de PM2,5, en raison de la relation non linéaire qui existe entre les changements dans les émissions de précurseurs et les composants de PM. La factorisation matricielle positive (PMF) identifie qu'un passage à des carburants plus propres depuis janvier 2020 entraîne des réductions considérables des PM2,5 liées aux sources d'expédition, en particulier des aérosols sulfatés et des métaux (V et Ni), non seulement sur un site portuaire mais également sur un site de fond urbain. L'analyse de sensibilité du CMAQ révèle que la réduction des aérosols inorganiques secondaires (SIA) s'étend davantage aux zones intérieures sous le vent des ports. De plus, l'atténuation des aérosols organiques secondaires (AOS) dans les zones urbaines côtières peut être anticipée soit à partir des résultats de la modélisation des récepteurs, soit à partir des simulations CMAQ. Les résultats de cette étude montrent la possibilité d'obtenir des avantages pour la santé humaine dans les villes côtières grâce au contrôle des émissions des navires.

Les préoccupations concernant la contribution des polluants atmosphériques du secteur du transport maritime aux émissions mondiales ont été largement examinées1,2,3,4. Les émissions des navires de haute mer sont estimées à 5–8 % et 15 % des émissions mondiales d'oxydes de soufre (SOx) et d'oxydes d'azote (NOx) anthropiques1. En moyenne, 70 % des polluants atmosphériques provenant des activités de navigation sont émis à moins de 400 km des côtes, ce qui indique l'importance potentielle de la charge de pollution atmosphérique des navires sur les villes côtières et les niveaux mondiaux de particules de fond5. Il a été estimé que les émissions des navires associées aux manœuvres et à l'hébergement dans le port de Los Angeles ont contribué à 1,4 % des PM2,5 primaires observées à 80 km à l'intérieur des terres6. Les contributions des émissions du transport maritime ont été estimées à 1–14 % des concentrations de PM2,5 observées dans les régions côtières européennes, et elles représentent jusqu'à 25 % des PM2,5 primaires dans les zones sensibles1,2,5. La durée de vie plus courte des NOx à l'intérieur du panache d'émissions des navires (~1,8 heures) par rapport aux conditions marines ambiantes typiques (~6,6 h à midi) peut entraîner des niveaux accrus d'aérosols de nitrate (par exemple, NH4NO3 et NaNO3) près des voies de navigation7. De plus, le taux de conversion accéléré du dioxyde de soufre (SO2) en sulfate (SO42−) dans les panaches de transport contenant des éléments métalliques (émis par la combustion de mazouts lourds) qui agissent comme catalyseurs dans les processus d'oxydation, peut expliquer les niveaux élevés d'aérosols sulfatés (p. ex. (NH4)2SO4 et NH4HSO4) dans la couche limite marine8,9. De plus, les masses d'air transportées enrichies en SO2 avec des conditions atmosphériques favorables (humidité relative élevée) pour la formation de SIA peuvent entraîner des aérosols sulfatés élevés près des villes côtières10,11.

L'impact significatif des émissions du transport maritime non seulement sur la qualité de l'air, mais également sur les effets néfastes sur la santé tels que les maladies cardiovasculaires, les maladies respiratoires et les décès prématurés a été bien documenté4,12,13,14,15,16,17. Selon une enquête d'experts du projet OMS-HRAPIE, les émissions du transport maritime ont été considérées comme une catégorie de source importante en ce qui concerne la santé à l'échelle mondiale, en raison de la croissance de la pollution de l'air associée à l'augmentation du commerce international et de l'utilisation de carburants de mauvaise qualité qui se traduisent par des aérosols contenant des éléments toxiques16,18,19,20. Les inquiétudes concernant les niveaux élevés de métaux dans les aérosols, en particulier le vanadium (V) et le nickel (Ni) dans les régions portuaires ont été soulignées21, car les panaches de navigation avec une acidité relativement élevée peuvent augmenter la biodisponibilité de ces espèces métalliques8,22,23,24. Le potentiel élevé de risques pour la santé des produits chimiques organiques toxiques associés aux émissions d'échappement des navires, tels que les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) et les dibenzo-p-dioxines polychlorées et les dibenzofuranes polychlorés (PCDD/F), a également été abordé5,25, et les nanoparticules élevées, provenant des émissions d'échappement des navires dans les régions côtières, ont été soulevées comme des préoccupations4,19,26,27.

En raison des effets néfastes sur la santé signalés de la pollution de l'air par les navires, des efforts soutenus ont été déployés pour atténuer les émissions des navires au niveau mondial dans le cadre de la Convention internationale pour la prévention de la pollution par les navires (MARPOL). L'amélioration de l'efficacité de la consommation de carburant grâce à l'adoption de nouvelles technologies dans les nouvelles conceptions de navires est l'un des efforts récents. De plus, le passage à des carburants plus propres à partir de mazout lourd (HFO) ou l'installation d'épurateurs sont d'autres options pour réduire les polluants atmosphériques. Parallèlement, de nombreuses autorités portuaires ont préparé des programmes d'incitation volontaires pour aider les opérateurs à réduire les émissions du transport maritime à proximité des ports5. L'Organisation maritime internationale (OMI) a récemment mis en œuvre des réglementations sur les émissions des navires, selon lesquelles la teneur en soufre (S) du mazout des navires doit être réduite à 0,5 % contre 3,5 % à compter de janvier 2020. De plus, les réglementations plus strictes ont été étendues à tous les navires dans les zones de contrôle des émissions (ECA) désignées, soit en contrôlant les mazouts maritimes dont la limite de S est inférieure à 0,1 %, soit en adoptant des politiques volontaires de réduction de vitesse.

Une compréhension quantitative exacte des contributions spécifiques aux sources aux niveaux de pollution observés est primordiale pour suivre l'efficacité de la mise en œuvre des réglementations sur les sources ciblées et pour concevoir des stratégies de contrôle de l'efficacité de la pollution. En ce qui concerne le problème de toxicité associé aux PM2,5 du secteur maritime, des études récentes ont adopté divers outils de répartition des sources (c'est-à-dire des modèles de récepteurs ou des modèles numériques avec des outils technologiques de répartition des sources de particules) pour identifier et quantifier les PM2,5 liées aux sources d'expédition dans les zones côtières urbaines27,28,29,30. Cependant, la plupart des études de modélisation des récepteurs dans les régions portuaires se sont concentrées sur les données de PM2,5 résolues chimiquement. Actuellement, il n'y a qu'une analyse approfondie de la répartition des sources des précurseurs de PM en phase gazeuse avec une résolution temporelle élevée dans les régions portuaires, où une compréhension détaillée des composants inorganiques/organiques secondaires dans les PM2,5 attribuables aux émissions des navires peut être obtenue.

Dans ce travail, nous analysons l'impact des réglementations sur les émissions des transports maritimes sur la qualité de l'air avec un accent particulier sur la composition chimique des PM2,5 à Busan, les 10 premières villes portuaires de conteneurs au monde (http://www.marinetraffic.com)31,32, où le secteur maritime représente 45 % des émissions primaires de PM2,5 en 201933. l'ensemble de données portuaires de 2019-2021 et l'ensemble de données portuaires de spectrométrie de masse à tube à flux ionique sélectionné (SIFT-MS) de 2020-2021) permet une identification quantitative de l'impact de la mise en œuvre de limites pour les émissions des navires sur la composition des aérosols. De plus, l'analyse de scénarios à l'aide de simulations SMOKE-WRF/FNL-CMAQ identifie les changements dans la distribution spatiale des principaux composants chimiques des PM2,5, résultant de la réglementation sur les émissions des navires. Les résultats de cette étude montrent que le fardeau de la pollution de l'air pour la santé peut être considérablement réduit dans les villes côtières grâce à la gestion des émissions du transport maritime.

L'introduction progressive de normes plus strictes pour la teneur en S du carburant marin est décrite dans la Fig. 1 supplémentaire. Comme le montrent la Fig. 1a et la Fig. Une tendance à la baisse comparable des niveaux mensuels de SO2 a également été observée sur les sites de fond urbains où des mesures horaires sur 28 sites AQM dans l'intérieur de Busan ont été utilisées, mais dans une moindre mesure que les sites portuaires (les taux de réduction de SO2 pendant 6 mois avant la mise en œuvre de la politique de carburant à faible teneur en S étaient de 71,4 % et 20,0 % pour les sites portuaires et les sites de fond urbains, respectivement).

a Les graphiques à barres montrent les estimations des émissions de PM2,5 du secteur maritime à Busan, obtenues en calculant les consommations de carburant sur la base des informations AIS ; et les graphiques linéaires indiquent les observations mensuelles moyennes de SO2 sur 2 sites AQM portuaires et 28 sites AQM de fond urbain. b Les diagrammes à barres indiquent le nombre de navires entrant dans le port ; et le graphique linéaire montre les tonnages de fret totaux. c Variations annuelles des concentrations massiques de PM2,5 reconstruites dérivées du réseau de spéciation des PM2,5 et leurs contributions relatives au niveau de PM2,5 à Sin-Hang et à Yeon-San.

La figure 1b montre le nombre de navires faisant escale dans tous les ports de Busan de 2019 à 2021 et le tonnage total de fret (importation + exportation). L'industrie du tourisme semble avoir été fortement affectée par une baisse de 74,4 % du nombre de navires à passagers faisant escale (845 en 2021 contre 3296 en 2019) depuis l'épidémie de COVID-19 ; mais ce n'était pas le cas dans le secteur de la navigation commerciale. Le nombre d'escales de navires de charge n'a diminué que de 3,1 % (de 44 828 en 2019 à 43 452 en 2021) et le commerce maritime en termes de tonnage de fret a diminué de 5,6 % (de 469 millions de tonnes en 2019 à 443 millions de tonnes en 2020). Étant donné que la pandémie de COVID-19 a un impact minimal sur le volume du commerce international en Corée31 et que les cargos contribuent de manière écrasante aux émissions de SO2 dans le secteur du transport maritime de Busan33, les changements dans les émissions de SO2 du secteur du transport maritime à Busan devraient être minimes pendant la période d'étude. Cependant, en fait, les concentrations de SO2 sur les sites portuaires en 2021 ont considérablement diminué par rapport à 2019. Par conséquent, on peut conclure que l'évolution des trafics maritimes n'a pas été un facteur majeur dans la diminution des émissions de SO2 au-dessus de Busan de 2019 à 2021.

La forte réduction des concentrations ambiantes de SO2 à Busan après août 2019 semble être le résultat soit de la direction prédominante du vent pendant le climat de mousson, dans laquelle les vents d'ouest pendant la saison froide entraînent une réduction de l'advection des polluants atmosphériques de l'océan vers les régions intérieures ; ou par le passage à des carburants plus propres ou la préinstallation d'épurateurs sur les cargos internationaux avant la date de réglementation. L'exigence plus stricte de teneur en S dans les carburants d'expédition à partir de septembre 2020 (de 0,5 à 0,1 %) pour les navires internationaux et nationaux à quai dans les ports de Busan semble être une explication raisonnable de la diminution simultanée des concentrations de SO2 sur deux sites portuaires au cours de la même période. Une réglementation S supplémentaire appliquée aux manœuvres des navires nationaux à partir de janvier 2021 (3,5 à 0,5 %) pourrait contribuer davantage à la réduction des niveaux atmosphériques de SO2 en 2021. Cependant, le fait que les cargos internationaux soient le type de navire dominant dans les ports de Busan peut être la raison de réductions relativement moins importantes des estimations des émissions de PM2,5 et des niveaux de SO2 observés en 2021, par rapport aux valeurs de 2020.

En bref, sur les 3 années de 2019 à 2021, les concentrations moyennes annuelles de SO2 en été (JJA), qui sont soumises à un impact relativement important des émissions du transport maritime, étaient de 12,3 ppb, 5,7 ppb et 3,3 ppb sur les sites portuaires et de 5,0 ppb, 3,7 ppb et 3,0 ppb sur les sites de fond urbain à Busan. Cette réduction considérable des précurseurs de PM (c.-à-d. SO2) pourrait être associée aux récentes réglementations internationales sur la teneur en S des carburants de transport. Par conséquent, des changements dans la composition chimique des aérosols à Busan pourraient être anticipés dans la période post-réduction du S.

Dans la Fig. 1c, on peut voir que les concentrations de la plupart des principaux composants chimiques des PM2,5, estimées à l'aide de la méthode de reconstruction de masse34, ont diminué de 2019 à 2021. La réduction des sulfates d'ammonium (par exemple, (NH4)2SO4, (NH4)3H(SO4)2, NH4HSO4) était la plus évidente à la fois sur le site portuaire (Sin-Hang) et sur le site de fond urbain (Yeon-San). Les variations détaillées des espèces individuelles sur 3 ans sont en outre décrites dans la Fig. 2 supplémentaire. Lorsque l'on considère la contribution relative (%) des principaux composants à la masse des PM2,5, des changements distinctifs dans la composition chimique des aérosols ont été observés d'une année à l'autre à Busan, en particulier sur le site de fond urbain. Les contributions des sulfates d'ammonium dans les PM2,5 ont nettement diminué passant de 25,7% en 2019 à 16,1% en 2021 à Yeon-San, alors qu'elles sont de 22,4% en 2019 et 19,5% en 2021 à Sin-Hang. Cela peut s'expliquer par la réduction significative des émissions de précurseurs de PM (c.-à-d. SO2) grâce à la réglementation sur les mazouts pour les navires, entraînant des réductions des aérosols sulfatés secondaires formés lors du transport des ports proches vers les zones urbaines intérieures. Pendant ce temps, une contribution légèrement accrue du sulfate d'ammonium aux PM2,5 observée en 2020 a été associée à des événements de pollution atmosphérique aiguë de 5 jours en août résultant du transport à longue distance de masses d'air contenant des cendres volcaniques qui avaient éclaté dans la région de Kobe au Japon. Il a été signalé que des émissions volcaniques élevées de SO2 pouvaient entraîner la formation de quantités importantes d'aérosols sulfatés pendant les déplacements35,36.

Nous pouvons en déduire que la réduction soudaine des aérosols sulfatés à Busan depuis 2020 est associée à la diminution des émissions de précurseurs de PM grâce à la réglementation sur les mazouts maritimes à partir de janvier 2020. Cependant, une analyse avancée de la répartition des sources est nécessaire pour séparer les contributions spécifiques à la source aux constituants PM2,5, ce qui permet une évaluation quantitative approfondie de l'impact de la mise en œuvre de la politique de contrôle de la pollution marine sur la qualité de l'air. Dans les sections suivantes, la technique PMF a été adoptée pour identifier et quantifier l'impact des réglementations sur les émissions des navires sur la composition chimique des aérosols.

Les résultats de la répartition des sources de PMF à Sin-Hang et à Yeon-San et la contribution spécifique à la source aux niveaux annuels de PM2,5 sont présentés dans les Fig. 3 et Fig. 2 supplémentaires, respectivement. En 2019, les sources liées au transport maritime étaient largement responsables de la masse de PM2,5, non seulement à Sin-Hang (8,1 μg m−3, 36,0 %) mais aussi à l'intérieur des terres de Yeon-San (4,8 μg m−3, 23,2 %) (voir Fig. 2a). De plus, cette contribution a été considérablement augmentée en été en raison du climat de mousson (Sin-Hang : 10,1 μg m−3, 52,3 % ; Yeon-San : 7,6 μg m−3, 43,0 %) (voir Fig. 2b). Ces résultats sont assez comparables aux estimations d'émissions nationales les plus récentes publiées dans lesquelles le secteur maritime est responsable de 45 % des émissions annuelles de PM2,5 à Busan (2523 tonnes en 2019)33. Entre-temps, à partir de 2020, la contribution des sources maritimes aux PM2,5 avait été considérablement réduite. La masse annuelle de PM2,5 associée aux sources maritimes a été réduite de 88,9 % (de 8,1 μg m−3 en 2019 à 0,9 μg m−3 en 2021) et de 81,3 % (de 4,8 μg m−3 en 2019 à 0,9 μg m−3 en 2021) à Sin-Hang et Yeon-San, respectivement. Il est probable que ces importantes réductions de la masse de PM2,5 liées au transport maritime dans l'air ambiant soient associées à des réglementations progressives sur les émissions du transport maritime à partir de janvier 2020, bien que les informations sur les estimations des émissions nationales pour la période de réduction post-S, c'est-à-dire à partir de 2020, ne soient pas disponibles. Parfois, les anciens facteurs d'émission peuvent ne pas fournir une explication appropriée pour les environnements atmosphériques récents. Cependant, les résultats de la répartition des sources de PMF tels que décrits dans cette étude pourraient fournir des informations actuelles sur les sources nécessitant des stratégies de contrôle supplémentaires pour obtenir des réductions de PM2,5 et également pour suivre l'effet des politiques récentes sur la qualité de l'air. Une évaluation opportune et quantitative de l'impact des politiques sur la qualité de l'air basée sur ces observations pourrait être extrêmement utile aux décideurs pour fixer des priorités.

a Concentrations moyennes annuelles. b Concentration moyenne pendant l'été.

Dans la Fig. 3, les concentrations séparées en fonction de l'analyse PMF entre 2019 et 2021 ont été évaluées avec un accent particulier sur les éléments traces dans les émissions de gaz d'échappement des navires (c.-à-d. V, Ni et sulfate de sel non marin (nss-SO42−), où [nss-SO42−] est estimé à [SO42−] − 0,25 × [Na+])1,37. À Sin-Hang, les concentrations liées à la source d'expédition variaient de (0,0–138,4) × 10−3 μg m−3, (0,0–71,5) × 10-3 μg m−3, (0,0–4,7) μg m−3 pour V, Ni et nss-SO42−, respectivement. Et ils variaient de (0,0–26,0) × 10−3 μg m−3 pour V, (0,0–16,4) × 10−3 μg m−3 pour Ni et (0,0–10,9) μg m−3 pour nss-SO42− à Yeon-San. Comme prévu, des niveaux relativement plus élevés de métaux (c'est-à-dire V et Ni) contenus dans les PM2,5 ont été observés à proximité des ports (Fig. 3a), par rapport aux valeurs sur le site intérieur (Fig. 3b). D'autre part, il est intéressant de noter que des concentrations beaucoup plus élevées de nss-SO42− en suspension dans l'air ont été observées à l'intérieur des terres (Fig. 3d) qu'au port (Fig. 3c). Cela semble être associé à la formation secondaire d'aérosols sulfatés, où le précurseur de particules en phase gazeuse fraîchement émis (c'est-à-dire le SO2) est oxydé en particules de SO42− pendant le transport de la région portuaire vers les zones intérieures.

a Corrélation entre V et Ni à Sin-Hang et b à Yeon-San. c Corrélation entre nss-SO42− et V à Sin-Hang et d à Yeon-San.

En ce qui concerne les tendances annuelles des éléments traces d'expédition, des niveaux apparemment réduits ont été observés pour les trois espèces après la réduction de S (2020-2021) à la fois sur le site portuaire et sur le site de fond urbain à Busan. Zhang et al.38 ont signalé que V est réduit de manière linéaire en fonction de la teneur en S dans les mazouts maritimes, tandis qu'une relation linéaire ne devrait pas être claire pour le Ni39, car le Ni dans l'air urbain est déterminé par diverses sources, telles que les émissions crustales et industrielles. Xiao et al.9 ont conclu que V n'est pas un indicateur d'émission approprié pour la période de passage à des carburants à faible teneur en S. Cependant, dans notre étude, une solution optimisée dans l'analyse PMF pourrait être obtenue lorsqu'elle est appliquée à un ensemble de données de spéciation PM2,5 couvrant les deux périodes (pré-régulation de 2019 et post-régulation de 2020-2021). Nos résultats résolus par PMF ont montré que le passage à un carburant plus propre dans le secteur du transport maritime contribue probablement de manière significative à une amélioration de la qualité de l'air dans les villes côtières, en particulier en termes d'aérosols inorganiques et de composants métalliques, tels que V et Ni, dans les PM2,5. Lors de l'examen des variations saisonnières de ces composés, des niveaux nettement accrus ont été observés pendant la saison chaude. Une saisonnalité comparable pour le transport de métaux traces dans les villes côtières a été signalée39. Selon les simulations de modélisation CMAQ de Zhao et al., la plus forte augmentation de V et de Ni dans l'air de surface attribuable aux émissions des navires au printemps a été estimée dans la péninsule coréenne.

Les coefficients de corrélation entre les concentrations de trois marqueurs obtenus par le profil de source d'expédition PMF étaient relativement élevés (r2> 0, 9), par rapport aux parcelles pour les mesures brutes (voir Fig. 4 supplémentaire). Lorsque la distribution spatiale des rapports entre les traceurs de navigation a été évaluée, un rapport légèrement amélioré de V à Ni (V/Ni) dans les PM2,5 a été observé à Sin-Hang (2,2, voir Fig. 3a), par rapport à Yeon-San (1,8, voir Fig. 3b). Les rapports V/Ni obtenus dans cette étude étaient comparables à ceux rapportés par d'autres. Manousaks et al. ont rapporté que le rapport V/Ni dans les PM2,5, dérivé de la source d'expédition PMF est de 3,040. Il a été démontré que les rapports V/Ni étaient respectivement de 2,3 à 3,5 et de 2,06 pour les gaz d'échappement des navires et les sources crustales1,41. Le rapport V/Ni mesuré dans le fioul maritime était d'environ 2,542. Pendant ce temps, il est intéressant de noter que les rapports de nss-SO42- à V (nss-SO42-/V) dans les PM2,5 étaient apparemment distinguables entre les deux sites, avec des rapports moyens de 35 et 362 à Sin-Hang et Yeon-San, respectivement (voir Fig. 3c, d). Le fait que les sulfates d'ammonium sont les principaux composants inorganiques secondaires des PM2,5 et qu'ils se forment pendant le transport peut entraîner des niveaux élevés de SO42− dans les zones intérieures. Par conséquent, on peut en déduire qu'environ 90 % du nss-SO42− dans les PM2,5 est attribuable à la formation secondaire à Yeon-San, à environ 6 km au nord des régions portuaires, tandis que seulement 10 % du nss-SO42− est associé à des émissions fraîchement émises, sous les hypothèses suivantes : la réaction chimique du V contenu dans les PM2,5 est mineure pendant le transport des régions proches du port vers l'intérieur des terres ; et l'utilisation du rapport PMF-résolu entre deux composants (c'est-à-dire, nss-SO42−/V) peut normaliser l'effet de dilution du panache d'expédition. Il a été démontré que le rapport nss-SO42−/V mesuré à partir des gaz d'échappement des navires variait de 11 à 2741, et le rapport le plus élevé de 200 à 400 a été obtenu à partir des aérosols urbains intérieurs en été, associés au transport comme source1. La contribution importante des émissions du transport maritime à la formation secondaire de PM2,5 a été soulignée dans d'autres études. Dans le port de Yangshan en Chine, la contribution de la source maritime aux PM2,5 annuelles a été estimée à 1,02 μg m−3 à l'aide d'une méthode basée sur les PMF, et cette valeur était supérieure d'un ordre de grandeur à celle des PM2,5 primaires estimée à partir de la méthode basée sur V (0,10 μg m−3)16,43. Ces résultats ont des implications importantes en termes de sagesse pour contrôler les émissions des transports maritimes dans les villes côtières afin d'atténuer les niveaux de PM2,5, ce qui peut finalement avoir des effets bénéfiques sur la santé humaine.

En ce qui concerne les fractions carbonées PM2,5 (c'est-à-dire OC et EC) dérivées des facteurs d'émission des navires PMF, des concentrations considérablement réduites ont été observées pendant la période de réductions post-S (voir Fig. 5 supplémentaire). Les émissions non seulement de S, mais aussi d'autres polluants semblent être simultanément réduites grâce à la combustion de carburant plus propre. De plus, les réductions de la consommation d'huiles lubrifiantes nécessaires pour neutraliser les produits acides empêchant ainsi la corrosion des moteurs pourraient contribuer à atténuer les émissions des fractions carbonées44,45. Fait intéressant, cette réduction annuelle apparente des fractions carbonées n'a pas été observée dans les émissions du trafic PMF.

Une forte influence des émissions du transport maritime, identifiée par des concentrations importantes de SO2 fortement émis par la combustion de HFO dans les navires, a été mise en évidence sur le site A, lorsque le vent du sud-ouest (140–250°) était la direction du vent dominant (voir Fig. 6 supplémentaire). Les concentrations moyennes de gaz traces au site A, calculées à l'aide de mesures SIFT-MS d'une heure sous des vents du sud-ouest, étaient relativement plus importantes (voir le tableau supplémentaire 2) que celles observées dans d'autres études d'un à deux ordres de grandeur46. In this study, a net shipping profile of trace gases was extracted by using the difference in concentration between the downwind (Site A) and upwind sites (Site B) when south-westerly winds was observed at Site A. As indicated in Supplementary Fig. 6, the local shipping-source signature derived from this spatial analysis is distinguished by higher alkanes, aromatic compounds including benzene and toluene, halogenated species, inorganic species containing S and oxygenated volatile organic compounds (OVOC), such as aldehydes and ketones. Ces résultats peuvent fournir des explications complémentaires pour identifier les signatures des sources d'expédition dans l'analyse PMF ci-dessous.

Lorsque cet ensemble de données SIFT-MS, composé de 70 traces de gaz plus du monoxyde de carbone (CO) a été soumis au PMF, un modèle à cinq facteurs a montré la solution la mieux adaptée au PMF (voir Fig. 7 supplémentaire). La signature dans le facteur 1 était caractérisée par des alcanes supérieurs (nonane, décane, undécane et dodécane), ayant des charges factorielles d'espèces allant de 49,5 à 66,4 %. Ce facteur a également été identifié avec certains composés aromatiques (43,3 % et 52,0 % pour le styrène et le naphtalène, respectivement) et la plupart des espèces halogénées (de 24,4 % pour le chlorure d'éthyle à 70,2 % pour le bromoforme). De plus, une charge élevée de facteurs de composés contenant du S, tels que le disulfure de carbone (58,3 %) et l'acide sulfurique (51,7 %) a été observée, ce qui peut être lié à la combustion de HFO. Fait intéressant, ce profil de facteur PMF était hautement comparable à la signature des émissions de navigation extraite de l'analyse spatiale ci-dessus (voir Fig. 6 supplémentaire). Il a été rapporté que les alcanes supérieurs (C > 9) et les aromatiques sont davantage associés aux émissions des navires qu'aux gaz d'échappement des véhicules9. Les hydrocarbures halogénés tels que les chlorofluorocarbures (CFC), le tétrachloroéthylène (TCE) et l'hexachlorobutadiène (HCBD) ont été considérés comme des indicateurs des masses d'air vieillissantes47,48,49,50, mais le résultat de l'analyse spatiale de cette étude a montré que ces gaz traces pourraient être renforcés par des sources locales dans les régions portuaires. Comme le montre la figure 4a, ce facteur a montré une forte saisonnalité, ayant une contribution accrue en été lorsqu'il est influencé par les masses d'air océaniques. De plus, il y avait un régime diurne distinct avec des niveaux plus élevés pendant la journée. Le tracé polaire dérivé du PMF a montré que la plus grande concentration de gaz traces au site A était déterminée par le vent du sud à une vitesse de vent relativement faible. Ainsi, le facteur 1 a été attribué aux sources d'émissions maritimes.

a, b Sources liées au transport maritime. c Sources régionales, y compris l'utilisation de solvants et les émissions des véhicules. d Émissions locales à proximité du site d'étude. e Émissions du trafic.

Le facteur 2 a été identifié avec une charge relativement élevée de CO, d'alcanes inférieurs, d'alcènes (tels que le 1,3-butadiène) et d'acétylène. Des études sur la répartition des sources par Yuan et al.47 ont identifié un facteur primaire vieilli utilisant des composés relativement non réactifs (par exemple, le CO et l'acétylène) et le propane. Cependant, l'augmentation des émissions de CO et d'hydrocarbures lors des manœuvres à faible charge moteur a été observée grâce à des mesures embarquées en temps réel et s'explique par une combustion incomplète lors des conditions de travail transitoires51. Le 1,3-butadiène est connu pour être un important produit de pyrolyse des carburants50,52,53. Comme on peut le voir sur la figure 4b, le facteur 2 a peu de rythme diurne. Fait intéressant, une diminution soudaine de la contribution de ce facteur a été observée à partir d'août 2020, ce qui a également été observé avec le SO2 ambiant sur le site portuaire (Fig. 1a). Cette baisse soudaine de la contribution des facteurs est probablement le résultat du passage à un carburant plus propre. En Corée du Sud, tous les navires à quai dans la zone de contrôle des émissions (ECA) devaient utiliser le carburant à faible teneur en S (<0,1 %) après août 2020. Comme le montre le diagramme polaire, les concentrations de gaz traces avaient tendance à être les plus élevées pour les vents du sud à faible vitesse de vent, et ces concentrations semblent être liées aux émissions des navires à quai. Il est probable que la mise en œuvre des restrictions S sur les fiouls pour les navires à quai à partir de septembre 2020 conduise à l'extraction d'un autre type de facteur lié aux émissions du transport maritime dans l'analyse de répartition des sources PMF. Tout en explorant des solutions de trois à dix facteurs, PMF a toujours séparé deux types de types de sources liées à l'expédition. La contribution combinée des facteurs de deux sources de CMP (F1 et F2) est devenue tout à fait comparable à celle du profil de source de transport net dans l'analyse spatiale. Sur la base de la littérature et pour les raisons décrites, ce facteur a été attribué aux émissions du transport maritime.

Le facteur 3 s'explique par une forte charge factorielle d'alcanes cycliques (cyclopentane, cyclohexane), d'isohexane (2-méthylpentane) et de composés organiques aromatiques (benzène, toluène, xylènes + éthylbenzène et C3-alkylbenzène). Il a été couramment rapporté que les BTEX sont produits par des processus de volatilisation (pétrogéniques) et qu'ils sont utilisés comme marqueurs sources pour les utilisations de solvants soit du secteur industriel, soit des secteurs résidentiels dans l'air urbain50,54,55,56. Certaines études ont affirmé que les niveaux accrus de BTEX dans l'air urbain sont liés aux émissions d'échappement des véhicules (pyrogènes)57,58,59. Cependant, le fait qu'il y ait eu une charge mineure de facteur de CO principalement produit par des processus de combustion incomplets, peut indiquer que ce facteur est associé à des sources autres que la combustion. En raison de la réactivité chimique différente des COV individuels, le rapport du toluène au benzène (T/B) peut expliquer l'âge photochimique de la masse d'air47,60. Compte tenu du ratio T/B (3,9\(\,{\boldsymbol{\pm }}\) 1,6 (n = 775)) calculé par le profil de source PMF, ce facteur peut avoir été influencé par les sources mobiles55,61,62. Il n'y avait pas de modèle saisonnier/diurne distinct pour les gaz traces, comme le montre la figure 4c. La concentration la plus élevée d'espèces gazeuses dans ce facteur a été déterminée par des vents d'ouest à une vitesse de vent plus élevée, ce qui signifie que ce facteur semble être davantage associé à des sources régionales plutôt qu'à des sources locales. Par conséquent, ce facteur a été attribué à des sources régionales mixtes, y compris l'utilisation de solvants et les sources mobiles.

Le facteur 4 a été identifié avec du chlorure d'éthyle à 55,9 %, suivi des COV (40,2 %, 38,1 % et 30,0 % pour le méthanol, l'éthanol et la butanone respectivement), du 1,3-butadiène (32,1 %), de l'éthane (29,2 %) et du toluène (28,6 %). De plus, une contribution significative du CO (20,1 %), un indicateur de source de combustion, a été observée dans ce facteur. Le chlorure d'éthyle est généralement utilisé comme additif pour l'essence, et le 1,3-butadiène dans l'air urbain est connu pour être principalement produit à la suite d'une combustion incomplète des moteurs à combustion interne52,53. Comme le montre la Fig. 4d, il existe un modèle diurne apparent avec de grandes amplitudes le matin, ce qui est légèrement différent des modèles d'émission de trafic typiques avec des distributions bimodales. Il semble que les niveaux de gaz traces associés à ce facteur soient déterminés par la source locale, car la concentration la plus élevée a été observée avec des vitesses de vent plus faibles dans le diagramme polaire. En pratique, ce site d'étude est entouré de plusieurs ports et les campagnes de terrain ont été menées dans l'un des ports utilisés par les navires gouvernementaux. Les véhicules lourds sont généralement garés sur ou à proximité de notre site d'étude le matin pour ravitailler les navires. Ce facteur semble donc s'expliquer par les émissions locales liées au ravitaillement des navires.

Le facteur 5 a été identifié avec des alcanes de faible masse (propane à 55,5 % et éthane à 31,1 %), des alcènes (propène à 74,1 % et 1-pentène à 44,4 %), un alcyne (acétylène à 45,8 %), des hydrocarbures halogénés (hexachlorobutadiène à 60,5 % et tétrachloroéthylène à 40,7 %) et des COV (acétaldéhyde à 72,9 % et formaldéhyde à 56,2 %, dont 41,7 % d'éthanol). Une charge élevée de facteur de méthylmercaptan (72,3 %), d'acétonitrile (48,9 %) et de CO (33,9 %) a également été mise en évidence dans ce facteur. Un inventaire des émissions du Royaume-Uni pour les composés organiques volatils non méthaniques a indiqué que les alcanes et alcènes légers sont déterminés de manière significative par les sources de combustion53. De nombreuses études de répartition des sources ont mis en évidence que les alcanes légers, tels que le butane, l'iso/n-pentane et l'hexane, sont principalement le résultat des émissions de gaz d'échappement du trafic et de l'évaporation de l'essence dans l'air urbain50,54,57,63,64,65. Il a été généralement signalé que l'importance de l'éthane et de l'acétylène dans l'air urbain est attribuable aux émissions de gaz d'échappement du trafic par le biais d'un processus de combustion incomplet46,55. Il a également été démontré que les émissions d'éthanol des véhicules sur les routes, considérées comme les espèces de COV les plus abondantes dans l'air de Londres, pourraient contribuer de manière significative à l'augmentation de la production d'espèces secondaires telles que l'acétaldéhyde66. La forte abondance d'espèces moins réactives, telles que l'éthane, le propane et certains COV, s'explique par des contributions de fond régionales transportées depuis des sources éloignées, bien que la difficulté de séparer les origines des COV entre biogéniques et anthropiques ait été signalée64. Comme le montre la figure 4e, les concentrations de gaz traces associées à ce facteur ont montré un schéma diurne avec un pic matinal, qui est peut-être influencé par les émissions anthropiques telles que les véhicules de transport. Le diagramme polaire a montré que les concentrations avaient tendance à être plus élevées sous des vents du nord-ouest avec une vitesse de vent relativement élevée. En pratique, il y a des routes principales à fort trafic dans un rayon de 1 km à l'ouest du site d'étude, transportant non seulement des véhicules légers mais aussi des camions porte-conteneurs. Une saisonnalité particulière avec une accentuation hivernale durant la période des masses d'air continentales a été mise en évidence. Ces résultats et observations nous ont amenés à attribuer un facteur 5 aux émissions du trafic, incluant à la fois les contributions primaires et secondaires.

Comme le montre la Fig. 5a, la contribution massique la plus élevée à la somme des 70 gaz traces sur le site A a été observée dans les émissions du transport maritime (40,9 %), suivies des émissions du trafic (40,1 %) et des émissions régionales, y compris l'utilisation de solvants et les émissions des véhicules (14,3 %), lors de l'utilisation des concentrations pour les gaz traces individuels en fonction de l'analyse PMF. Fait intéressant, des contributions spécifiques à la source légèrement différentes des potentiels de formation de SOA totaux, par rapport à celles des concentrations totales, ont été observées (voir Fig. 5b). La contribution la plus élevée de l'AOS a été déterminée par les émissions du transport maritime (37,7 %), suivies des émissions régionales (32,5 %) et des émissions du trafic (17,9 %).

a Concentrations spécifiques à la source séparées par des groupes fonctionnels chimiques de 70 espèces gazeuses mesurées par SIFT-MS. b Le potentiel de formation d'aérosols organiques secondaires selon les types de sources de PMF.

Il a été couramment rapporté qu'il existe une forte saisonnalité dans le potentiel de formation de SOA, avec des valeurs importantes se développant en hiver sur les sites urbains, en raison de la dynamique de la pollution pendant la saison froide46. Nos résultats vont dans ce sens. Cependant, les résultats de la répartition des sources dans cette étude pourraient fournir des informations supplémentaires sur la contribution saisonnière dépendante de la source à la formation de SOA. En ce qui concerne les sources maritimes, des potentiels significativement développés contribuant à la formation de SOA ont été obtenus pendant la saison chaude, ce qui peut être lié à la direction du vent dominant ayant une plus forte influence sur les émissions maritimes. En outre, il y a eu une diminution significative des contributions des sources maritimes au potentiel de formation de SOA pendant la période de réglementation plus stricte de la teneur en S en 2021, par rapport aux valeurs de 2020. Comme mentionné précédemment, la réduction des aérosols organiques peut être due soit à des réductions simultanées des émissions de S et d'autres polluants grâce à la combustion de carburant plus propre, soit à une réduction de la consommation d'huiles lubrifiantes nécessaires pour neutraliser les produits acides.

Dans la pratique, les potentiels de formation de SOA provenant des émissions des navires pourraient contribuer à plus de SOA que prévu puisque seules douze espèces parmi 70 gaz traces mesurés ont été sélectionnées lors de l'estimation du potentiel de formation de SOA dans cette étude, en raison des informations limitées sur les rendements de SOA pour les espèces de COV individuelles dans la littérature. L'importance des alcanes supérieurs (C> 10) est apparue dans le profil de source d'expédition PMF (voir Fig. 7 supplémentaire) et les COV intermédiaires (IVOC) ont été mis en évidence dans le potentiel de formation de SOA9,67,68.

Sans données de surveillance intensive de la qualité de l'air, les impacts sur les particules en suspension dans l'air résultant des contrôles des émissions des navires ne peuvent pas être pleinement compris. Par conséquent, dans la présente étude, plusieurs scénarios de changement des émissions ont été simulés pour Busan sur la base du système SMOKE-WRF/FNL-CMAQ à une résolution de 1 km (voir le tableau supplémentaire 3). Les résultats de la modélisation de surface montrent que l'influence des émissions du transport maritime, présentes principalement le long de la côte, s'est étendue à l'air intérieur. Comme identifié sur la Fig. 6a avec des simulations du secteur maritime, une réduction notable des PM2,5 de surface pourrait être obtenue dans la partie ouest et sud de Busan, lors du passage au mazout à faible teneur en S (de 3,5 à 0,5 %). Il est probable que l'atténuation significative des niveaux de PM2,5 dans le sud de Busan adjacent aux voies de navigation soit associée à une réduction des émissions primaires de PM2,5 en raison du passage à un mazout plus propre. Pendant ce temps, la réduction des PM2,5 plus à l'intérieur des terres au nord-ouest de Busan semble s'expliquer par une diminution du SIA, en particulier des sulfates d'ammonium (c'est-à-dire (NH4)2SO4, NH4HSO4). Dans la partie ouest de Busan, des niveaux relativement importants d'ammoniac ambiant (NH3) émis par les complexes industriels ou les terres agricoles sont généralement observés. Cela peut être favorable en termes de neutralisation du SO2 atmosphérique émis depuis les régions portuaires et transporté vers les zones intérieures. Comme le montre la Fig. 6b, des améliorations de la qualité de l'air pourraient être obtenues en termes de concentrations massiques de PM2,5 à la surface, lorsqu'une réglementation plus stricte sur la teneur en S des mazouts maritimes (de 3,5 à 0,1 %) a été simulée dans le cas 2. Dans le scénario du cas 3, des contrôles supplémentaires des émissions qui incluaient une hypothèse de réduction de 30 % de la consommation de mazouts grâce à l'optimisation de la vitesse des navires dans les ZCE, pourraient grandement contribuer à l'amélioration de la qualité de l'air urbain côtier (voir Fig. 6c) ; en particulier par rapport aux résultats observés dans le cas 2.

L'impact spatial sur la masse ambiante de PM2,5 au-dessus de Busan en régulant la teneur en S dans le mazout maritime soit (a) de 3,5 à 0,5 % (différence entre le cas 1 et le cas 0) ou b de 3,5 % à 0,1 % (différence entre le cas 2 et le cas 0). c L'influence sur les compositions chimiques des PM2,5 tout au long des contrôles des émissions des navires, y compris le passage à un carburant plus propre (teneur en S, de 3,5 % à 0,1 %) et l'atténuation de la consommation de pétrole par des réglementations de vitesse dans la zone de contrôle des émissions (différence entre le cas 3 et le cas 0). d Influence quantitative de la réduction des émissions de NOx du secteur maritime sur les compositions de PM2,5 dans la simulation du cas 3 (différence entre le cas 3 et le cas 4). e Influence quantitative de la réduction des émissions de COV du secteur maritime sur les compositions de PM2,5 dans la simulation du cas 3 (différence entre le cas 3 et le cas 5).

Lorsque les changements des constituants des PM2,5 dans le scénario du cas 3 ont été évalués dans l'espace, une réduction distincte du SO42− a été montrée à côté de la côte, tandis que l'atténuation des nitrates (NO3−) a été largement développée à l'intérieur des terres. Il semble que la carte illustrant à la fois le SO42− et le NO3− présente une bonne correspondance avec la distribution spatiale de l'ammonium (NH4+). Cela peut s'expliquer par la chimie de formation SIA où le gaz NH3 est un précurseur dominant pour la neutralisation des gaz acides, tels que H2SO4 et HNO3 en formant des particules secondaires. Étant donné que la formation de particules de sulfate a priorité sur la génération de particules de nitrate lors de la réaction avec le NH311, la réglementation des émissions de NOx des navires contribue à la réduction du NO3− dans les zones intérieures, tandis que le contrôle des émissions de SOx semble être efficace pour réduire le SO42− près de la source (c'est-à-dire le port). En raison de l'instabilité thermique du NO3− en été69, l'effet de réduction du NO3− dans les PM2,5 résultant de la régulation des émissions de NOx peut avoir été relativement moins sensible près de la source. Pendant ce temps, l'impact des contrôles des émissions des navires sur l'atténuation de la fraction carbonée dans les PM2,5 (c.-à-d. EC et OC) a été distribué relativement localement par rapport aux fractions d'aérosols inorganiques. Le degré de réduction chimique de l'EC, qui est utilisé comme indicateur des particules primaires produites par la combustion incomplète du carburant, était plus concentré près des voies de navigation, par rapport à l'OC. La sous-estimation de la SOA en fonction de la distance entre la source et les emplacements sous le vent est considérée comme l'une des limites du modèle de transport chimique68,70,71,72 et peut avoir entraîné une sous-estimation de l'effet d'atténuation de la réduction de la consommation de carburant sur les aérosols organiques à l'intérieur des terres. Une réduction significative de la fraction carbonée des PM2,5 correspondant au contrôle des émissions du transport maritime a été discutée précédemment dans les résultats de la répartition des sources de PMF.

L'impact des réductions des émissions de NOx sur les constituants des PM2,5 résultant d'une diminution de la consommation de carburant a été évalué spatialement en limitant la réduction des émissions de NOx du scénario du cas 3. La différence dans les concentrations de PM2,5 simulées entre les cas 3 et 4 peut fournir une explication des effets quantitatifs de la réglementation sur les émissions de NOx du transport maritime sur les particules dans les régions côtières. Comme illustré à la Fig. 6d, les contrôles des émissions de NOx dans le secteur du transport maritime offrent des avantages en termes de réduction des concentrations de PM2,5, en particulier des composants de nitrate et d'ammonium, sur l'ensemble de Busan. Cependant, la tendance inverse a été observée pour les composants sulfates et les aérosols organiques. Les niveaux de particules de sulfate ont augmenté dans le sud-est de Busan, tandis que les aérosols organiques ont augmenté dans toute la ville. Il a été signalé que le NH3 est plus réactif avec le H2SO4 que le HNO311. Par conséquent, une meilleure disponibilité du NH3 résultant de la baisse des émissions de NOx semblerait être une explication inappropriée de l'augmentation des aérosols de sulfate dans l'ouest de Busan. D'autre part, le fait que l'augmentation du radical hydroxyle (OH⋅) résultant du titrage réduit des NOx puisse accélérer le taux d'oxydation du SO2 dans le mécanisme de formation de sulfate secondaire pourrait être une explication possible de l'amélioration des particules de sulfate près des régions portuaires. Une explication similaire peut être appliquée à l'augmentation des particules organiques. L'augmentation des oxydants atmosphériques dans des conditions de NOx plus faibles pourrait jouer un rôle dans le développement de la formation de SOA par oxydation des COV.

Comme observé sur la figure 6e, l'atténuation des COV grâce à la réduction de la consommation de mazout provenant du transport maritime a contribué à une nette réduction des aérosols organiques dans l'air maritime. Cependant, peu d'influence sur les autres composants PM2,5 a été identifiée.

L'adoption de deux approches de modélisation différentes (c'est-à-dire un modèle de récepteur et des simulations numériques) dans la présente étude donne un aperçu quantitatif de l'évolution des composants chimiques des PM2,5 dans les régions urbaines côtières, correspondant aux modifications des émissions des navires.

La question de savoir si les marqueurs conventionnels de source d'expédition, en particulier V, sont des espèces appropriées pour l'analyse de la répartition des sources sur la période couvrant la réduction post-S9 a été controversée. Cependant, une comparaison des contributions spécifiques à la source des PMF entre les ensembles de données de fond sur les PM2,5 portuaires et urbaines dans cette étude pourrait élargir notre compréhension des effets sur les compositions chimiques des PM2,5 des réglementations sur les carburants marins. En particulier, nous nous intéressons aux résultats de la réduction de la teneur en S dans les mazouts maritimes depuis janvier 2020 (de 3,5 à 0,5–0,1 %), lorsque de vastes ensembles de données de spéciation des PM2,5 couvrant les deux périodes (pré-réglementation et post-réglementation) ont été appliqués à l'analyse factorielle. Une réduction substantielle de la masse de PM2,5 associée aux sources d'expédition a été observée dans la ville côtière de Busan sur 3 ans. En effet, les PM2,5 ont été réduites de 88,9 % (de 8,1 μg m−3 en 2019 à 0,9 μg m−3 en 2021) et de 81,3 % (de 4,8 μg m−3 en 2019 à 0,9 μg m−3 en 2021) dans un port et un site de fond urbain intérieur, respectivement. Cette diminution des PM2,5 était principalement associée à des réductions des niveaux de SO42− liés au transport. En conséquence, la contribution relative des principaux composants PM2,5 a considérablement changé à Busan sur 3 ans. Sur un site de fond urbain, le plus grand contributeur aux PM2,5 était les aérosols sulfatés en 2019 (25,7 %), mais pas en 2021 (16,1 %). Une diminution considérable des composants métalliques (c.-à-d. V et Ni) dans les PM2,5, attribuable aux sources maritimes, a également été observée après la réglementation. Ces résultats impliquent que le passage à des carburants plus propres dans le secteur du transport maritime est susceptible d'avoir des effets bénéfiques sur la santé humaine dans les régions urbaines côtières, comme cela a également été abordé dans des études récentes73,74,75.

Sur la base des résultats de la modélisation numérique WRF/FNL-CAMx/PSAT apparus dans la Fig. 8 supplémentaire, seuls 6 jours en 2020 ont été soumis à l'analyse de sensibilité CMAQ car c'était le moment où les sources d'expédition devaient être le plus grand contributeur à la masse de PM2,5 au-dessus de Busan. Ainsi, il peut y avoir des limites à la compréhension complète des impacts sur les changements spatiaux/temporels des composants PM2,5 résultant de la réglementation des émissions du transport maritime. Un niveau élevé d'incertitude dans les émissions de polluants a été largement considéré comme une limitation de l'interprétation des résultats du modèle numérique. La difficulté de l'estimation exacte de l'interaction entre les émissions locales et régionales à partir des simulations de la méthode de la force brute (BFM) avec la modélisation numérique a été soulignée. Cependant, nos résultats de sensibilité ont démontré un grand potentiel de réduction de la masse volumique des PM2,5 à l'intérieur en contrôlant les émissions des navires dans les régions portuaires, en particulier en été lorsqu'elles sont influencées par les masses d'air océanique. Ils reflètent également que les réductions des principaux composants de PM2,5 peuvent ne pas être uniformes dans les régions intérieures, en raison de la chimie atmosphérique complexe de la formation de PM pendant le transport des sources proches aux sites récepteurs.

Parallèlement aux résultats de sensibilité du CMAQ obtenus dans cette étude, l'application du PMF à trois grands ensembles de données a fourni des informations plus quantitatives sur les relations entre le contrôle des émissions sur le transport maritime et les changements dans les fractions carbonées des PM2,5. Le fait qu'il y ait eu une diminution appréciable des contributions des sources d'expédition aux concentrations d'OC et au potentiel de formation de SOA pendant la période de réduction post-S, suggère que le passage à des carburants plus propres peut offrir des avantages considérables en termes de réduction de SOA dans l'air. De plus, étayé par les signatures des sources d'expédition PMF dans cette étude, on peut conclure que la réduction des espèces organiques toxiques telles que les hydrocarbures halogénés et aromatiques76, au cours de la période suivant la réduction du S peut réduire le risque pour la santé humaine.

La signature de la source maritime des espèces carbonées gazeuses pourrait être utile pour établir des inventaires détaillés des émissions de COV du secteur maritime, ce qui pourrait contribuer à améliorer la représentation des aérosols organiques dans les régions côtières dans les simulations CMAQ. De plus, les résultats de la CMP dérivés de cette étude suggèrent que les émissions du trafic peuvent être responsables d'une fraction substantielle des aérosols organiques dans l'air urbain et doivent donc être gérées plus soigneusement à l'avenir.

Les informations sur les sites d'étude et les données observées sont résumées dans le tableau supplémentaire 1. Des détails sur les données sur la qualité de l'air (CO, NO2, SO2, O3, PM2,5 et PM10) sur les sites AQM à Busan, et les méthodes d'analyse chimique pour la spéciation des PM2,5 sur le site de fond urbain (Yeon-San) et le site portuaire (Sin-Hang) sont disponibles ailleurs77,78. Les composants de PM2,5 surveillés entre 2019 et 2021, comprenaient des mesures automatiques d'une heure de 10 espèces (SO42−, NO3−, Cl−, NH4+, Na+, Ca2+, Mg2+, K+, EC, OC) et des échantillons de filtre PM2,5 analysés manuellement sur 24 heures de 20 espèces métalliques (Al, As, Cd, Co, Cr, Cu, Fe, Li, Mn, Mo, Ni, Pb, Sb, Se , Si, Sr, Ti, Tl, V, Zn). Les instrumentations et méthodologies analytiques varient selon les espèces : espèces carbonées particulaires (Thermal-Optical-Transmittance, Sunset OCEC) ; espèces ioniques (IC, URG 9000B Ambient Ion Monitor); espèces métalliques (ICP-MS, PerkinElmer NexION 2000). Une analyse détaillée, y compris la détermination des espèces et l'AQ/CQ, a été effectuée sur la base des procédures des lignes directrices du réseau de spéciation chimique PM2,5 publiées par l'Institut national coréen de recherche environnementale79.

Une large gamme de 70 espèces carbonées gazeuses a été mesurée à l'aide d'un laboratoire mobile équipé d'un SIFT-MS à proximité du site portuaire d'AQM (Buk-Hang). Des campagnes de terrain consécutives de cinq jours avec une résolution d'environ 40 s ont été menées tous les trimestres sur deux sites portuaires proches (Sites A et B) simultanément à l'aide de deux SIFT-MS de 2020 à 2021. Le principe de fonctionnement du SIFT-MS est décrit ailleurs80. Les détails du fonctionnement du SIFT-MS sont décrits dans les directives publiées par le Korean National Institute of Environmental Research81,82. Dans cette étude, un mélange gazeux standard TO-15 a été utilisé pour l'analyse de 70 COV. La linéarité de la courbe d'étalonnage et la reproductibilité quantitative du composé cible ont été évaluées. Des informations plus détaillées sur l'analyse et l'AQ/CQ ont déjà été rapportées76,83.

Les émissions des navires ont été calculées à l'aide des approches ascendantes, où les émissions de polluants sont estimées pour les navires individuels4. Des estimations de la consommation de carburant du secteur du transport maritime ont été faites pour la période entre 2019 et 2021 à l'aide d'informations automatiques du système d'information sur la gestion des ports (AIS) pour calculer les émissions de PM2,584, car les estimations des émissions nationales à partir de 2020 n'étaient pas disponibles. Les détails sur l'estimation des émissions de polluants atmosphériques attribuables au transport maritime ont été décrits ailleurs85,86,87.

L'équation utilisée pour calculer les émissions primaires de PM2,5 était :

où Eij est les ièmes émissions d'espèces traces dans le jème navire (tonnes), Fhwj est le tonnage brut jième consommations de carburant du navire pendant l'hébergement (tonnes), Fmwj est le tonnage brut jème consommations de carburant du navire pendant les manœuvres (tonnes) et EFi est le ième facteur d'émission d'espèces traces dans les fiouls maritimes (kg tonnes−1), 5,6, 79,3, 20 S, 2,7 pour PM2,5, NOx, SO2 et COV, respectivement.

où SFOC est le coefficient de consommation de mazout à la vitesse maximale de wth jauge brute jème navire calculé comme wth jauge brute × 10-3 + 16,263 (tonnes jour−1), t est le temps (jours) passé en phase d'hébergement pour wth jauge brute jème navire et 0,2 est le rapport supposé de la consommation de carburant entre la phase d'hébergement et la vitesse maximale. D est la distance de manœuvre (km), 2 est l'arrivée et le départ, M est le rendement énergétique du jième navire en tonnage brut (km kl−1) et ρ est la gravité spécifique des fiouls d'expédition (0,9593 tonnes kl−1).

où Ej (2e) est les émissions estimées de PM2,5 secondaires (tonnes), et ESO2j, ENOxj et EVOCj sont les émissions estimées, respectivement, pour le SO2, les NOx et les COV, dérivées de la méthode de consommation de carburant dans les équations. (1–3).

Dans cette étude, une approche de modélisation PMF a été appliquée pour identifier les PM2,5 et les gaz traces liés à la source d'expédition, et pour quantifier les contributions spécifiques à la source soit dans l'air urbain, soit dans l'air portuaire au-dessus de Busan. L'importance d'utiliser des données d'entrée de haute qualité ou d'évaluer les performances d'identification des sources des modèles récepteurs a été soulignée pour assurer une évaluation fiable de la qualité de l'air88. Les procédures de préparation des ensembles de données et d'optimisation de la solution de modélisation tout au long de l'analyse de la répartition des sources à l'aide du PMF ont été décrites ailleurs89,90,91.

Deux ensembles de données de spéciation des PM2,5 sur 24 h (site portuaire et site de fond urbain), constitués de mesures prises avant la réglementation (2019) et pendant la période de réduction post-S des mazouts maritimes (2020-2021), ont été préparés. Un ensemble de données sur les PM2,5 matriciel 774 × 31 (nombre d'échantillons × espèces) pour le site portuaire et un ensemble de données sur les PM2,5 matriciel 751 × 31 pour le site de fond urbain ont été introduits dans le PMF 5.0. En ce qui concerne les mesures SIFT-MS sur le site A, un ensemble de données matriciel 997 × 71 a été préparé en incluant des mesures horaires de 70 espèces gazeuses et du CO, où un traceur typique des sources de combustion primaires, c'est-à-dire le CO, pourrait séparer les deux types de source différents, c'est-à-dire liés à la combustion et associés à la volatilisation64. Les fichiers de données d'entrée du PMF sont constitués des mesures (C) et de leurs incertitudes (U). Dans ce travail, une incertitude des espèces individuelles pour trois ensembles de données a été estimée en utilisant les concentrations et la limite de détection de la méthode (MDL)92, comme révélé dans l'Eq. (5).

où Uij est l'incertitude de l'espèce j dans l'échantillon i, k est la fraction d'erreur analytique (0,1 lorsque Cij > MDL ; 0,2 lorsque Cij ≦ MDL) et MDL est la limite de détection déterminée au moyen de mesures répétées.

Les solutions PMF pour trois ensembles de données ont été respectivement évaluées en faisant varier les paramètres tels que le nombre de facteurs (3-10), l'incertitude de modélisation supplémentaire (0-30%) et l'incertitude spécifique à l'espèce via la sélection de la catégorie de chaque composé ("Fort", "Faible" ou "Mauvais"). L'analyse Fpeak a été effectuée en modifiant la force Fpeak de -1 à 1 par pas de 0,4, et la valeur Fpeak a été définie sur zéro. La corrélation entre les concentrations observées et modélisées pour chaque espèce a été examinée. Le bootstrapping a été mis en œuvre pour évaluer la stabilité des solutions PMF. De plus, l'ambiguïté de rotation et les effets des erreurs aléatoires ont été évalués par l'analyse DISP et BS-DISP. Enfin, des solutions optimisées ont été déterminées sur la base de revues de la littérature pour les marqueurs de source, les sources locales reconnues et les contributions spécifiques à la source en fonction des données météorologiques. En ce qui concerne l'ensemble de données SIFT-MS, deux types d'approches complémentaires (inclusion du CO et analyse spatiale) ont été adoptées pour évaluer l'adéquation de l'identification de la source d'expédition pour les profils de facteurs PMF des gaz traces, car des informations limitées sur les signatures de source pour un large éventail d'espèces carbonées associées aux émissions d'expédition ont été signalées.

L'extraction de profils de sources locales spécifiques basés sur une analyse transversale utilisant les différentes concentrations entre les sites au vent et sous le vent est également décrite dans l'étude précédente89. Avant l'analyse transversale, les concentrations moyennes sur 5 minutes d'espèces gazeuses organiques carbonées ont été calculées à l'aide de mesures SIFT-MS avec une résolution de 40 s aux sites A et B. Les concentrations moyennes sur 1 heure ont été produites lorsque des concentrations moyennes sur 5 minutes étaient disponibles simultanément sur les deux sites, qui ont été utilisées soit pour l'analyse spatiale, soit pour l'analyse PMF. Une direction de vent dominante ayant une forte influence sur les émissions de navigation sur le site A pourrait être identifiée en utilisant un graphique polaire de SO2 (récupéré du site portuaire) fortement émis par la combustion de HFO des navires dans les régions portuaires (voir Fig. 6 supplémentaire). Par conséquent, pendant les périodes influencées par le panache des navires, le niveau horaire accru d'espèces organiques carbonées sur les sites sous le vent (c'est-à-dire le site A) transportées au-dessus des régions portuaires depuis le site au vent (c'est-à-dire le site B) pourrait être le résultat des émissions du transport maritime. Le profil de contribution nette au site A a été obtenu en calculant (CA - CB) / CA × 100. Et cette signature de source pourrait fournir une explication complémentaire dans l'identification du profil de facteur PMF pour les polluants gazeux.

Sur la base des profils de source de PMF pour les espèces de gaz traces, le potentiel dépendant de la source pour la formation de SOA a été estimé comme ci-dessous.

où SOAi est le potentiel de formation d'aérosols organiques secondaires d'espèces individuelles de COV (ng m-3), VOCi est la concentration de i espèces (ppbv) et le rendement SOAi est le rendement de production d'aérosols organiques dérivé de la photochimie expérimentale de i espèces dans d'autres publications (μg m-3 ppm-1). Dans cette étude, les informations disponibles sur le rendement en SOA de douze espèces de COV (heptane, iso/n-octane, nonane, décane, undécane, cyclohexane, acétylène, isoprène, benzène, toluène, xylènes/éthylbenzène, styrène) ont été utilisées pour calculer le potentiel de formation de SOA93,94,95.

L'effet sur la qualité de l'air des politiques de réduction des émissions des navires, telles que le passage aux carburants à faible teneur en S et la réduction de la vitesse de navigation, doit être évalué spatialement. Pour y parvenir, une approche de modélisation du transport chimique (CMAQ) a été adoptée pour obtenir des informations quantitatives sur la relation entre les changements d'émissions de précurseurs (c. Une description détaillée des simulations CMAQ haute résolution sur Busan et des évaluations de modélisation sont disponibles ailleurs96. En bref, le modèle de prévision de recherche météorologique avec l'analyse finale globale du NCEP (WRF/FNL) a été appliqué à la simulation CMAQ d'une résolution de 1 km au-dessus de Busan. Les émissions anthropiques utilisées dans les simulations CMAQ ont été dérivées des estimations d'émissions nationales à résolution spatiale de 1 × 1 km. Comme le montre la Fig. 8 supplémentaire, la période d'étude (du 20 août 2020 au 26 août 2020) pour les simulations de sensibilité du CMAQ a été sélectionnée sur la base des résultats de répartition des sources de WRF/FNL-CAMx avec l'outil de technologie de répartition des sources de particules (PSAT), dans lequel le niveau moyen quotidien de PM2,5 à Busan est principalement déterminé par les émissions locales et dont la source maritime est le contributeur le plus important. Une période de démarrage de 5 jours a été utilisée pour éviter que les conditions initiales aient un effet sur les PM2,5 simulées de la période d'étude97.

Plusieurs scénarios de contrôle des émissions ont été réalisés à l'aide de la modélisation CMAQ et sont résumés dans le tableau supplémentaire 3. Un cycle de référence comprenant toutes les émissions (cas 0) et d'autres scénarios sans émissions de transport (cas 1 à 3) ont été simulés. Ensuite, la différence des niveaux de surface de PM2,5 à une résolution de 1 km entre le parcours de référence et les autres parcours a été calculée, en suivant l'effet des contrôles des émissions des navires. De plus, la sensibilité des changements de composition des PM2,5 dans le scénario du cas 3, dérivée soit de la réduction des NOx (cas 4) soit de la réduction des COV (cas 5), a été évaluée.

Les données sur les activités d'expédition utilisées dans cet article sont disponibles sur https://new.portmis.go.kr. Les données PM2,5 chimiquement spécifiées et les données AQM peuvent être téléchargées à partir du site Web de l'Institut de la santé et de l'environnement de la ville métropolitaine de Busan (http://heis.busan.go.kr/). Les ensembles de données SIFT-MS sur les gaz traces utilisés dans cette étude sont disponibles sur demande raisonnable en contactant l'auteur correspondant ([email protected]).

Les codes utilisés pour les analyses de cette étude sont disponibles sur demande auprès des auteurs.

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Les auteurs sont reconnaissants à l'Institut national de recherche environnementale (NIER) financé par le ministère de l'Environnement (ME) de la République de Corée, qui a fourni des données d'inventaire national des émissions à haute résolution et a financé la recherche rapportée dans cet article (NIER-2021-01-03-005). Nous apprécions également beaucoup le professeur. Z. Son de l'Université Dong-Eui et le professeur Y. Son de l'Université nationale de Pukyong pour leurs discussions inestimables.

Busan Metropolitan City Institute of Health and Environment, 120, Hambakbong-ro, 140beon-gil, Buk-gu, Busan, 46616, République de Corée

Eunhwa Jang, Seongwoo Choi et Eunchul Yoo

Centre de recherche sur l'environnement marin, Institut coréen des sciences et technologies océaniques, 385, Haeyang-ro, Yeongdo-gu, Busan, 49111, République de Corée

Sangmin Hyun

Centre de recherche sur l'évaluation des risques, Institut coréen des sciences et technologies océaniques, Geoje, 53201, République de Corée

Joongeon An

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EJ a dirigé l'étude, y compris l'analyse des données, et a rédigé le manuscrit ; SC a recueilli les mesures SIFT-MS utilisées dans cette étude et a contribué à l'interprétation des données ; EY a révisé et édité le manuscrit ; SH a contribué au concept de l'étude; JA a organisé des campagnes de terrain et soutenu le travail avec le prétraitement des données. Tous les auteurs ont commenté le manuscrit.

Correspondance à Eunhwa Jang.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

Note de l'éditeur Springer Nature reste neutre en ce qui concerne les revendications juridictionnelles dans les cartes publiées et les affiliations institutionnelles.

Informations supplémentaires sur l'impact de la réglementation sur les émissions des navires : modifications de la composition des aérosols urbains révélées par la modélisation des récepteurs et la modélisation numérique

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Réimpressions et autorisations

Jang, E., Choi, S., Yoo, E. et al. Impact de la réglementation des émissions maritimes sur les changements de composition des aérosols urbains révélés par la modélisation numérique et des récepteurs. npj Clim Atmos Sci 6, 52 (2023). https://doi.org/10.1038/s41612-023-00364-9

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Reçu : 10 octobre 2022

Accepté : 03 mai 2023

Publié: 29 mai 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41612-023-00364-9

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